张锁江院士&张香平教授团队Nat Comm:嵌入在石墨氮化碳中的Mn-N3单原子催化剂用于高效CO2电还原
2020-09-16 16:42:13   来源:   评论:0 点击:

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       CO2电化学还原反应(CO2RR)是缓解CO2含量迅速增长最有前途的方法之一。然而,CO2RR过程涉及多个质子-电子转移反应,同时,析氢反应总是与它竞争。为了同时获得高法拉第效率(FE)和高电流密度的目标产物,新型催化剂是非常可取的。在CO2RR的各种产物中,CO是最实用的产物之一,因为它可以通过后期的Fischer-Tropsch工艺制备合成燃料和化学品。已经报道基于锰(Mn)(地壳中第三大丰富的过渡金属)的电催化剂作为CO2RR的催化剂,包括Mn氧化物、Mn络合物、Mn单原子催化剂(SACs)等。其中,Mn SACs引起了人们的极大兴趣。然而,所报道的Mn SACs往往以石墨烯为基底形成Mn-N4结构,这使得CO2RR的性能受到很大限制,尤其是对CO分流密度(jCO)的影响。基于此,中科院过程工程研究所张锁江院士,张香平教授团队再国际知名期刊Nature Communications发表了题为”A Mn-N3 single-atom catalyst embedded in graphitic carbon nitride for efficient CO2 electroreduction”的文章该工作报道了在碳纳米管(CNTs)上制备具有Mn-N3活性位点的嵌入在石墨氮化碳(g-C3N4)Mn SACsMn-C3N4/CNT),其可用于高效的电催化CO2还原。

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本文要点:

要点一:利用一步热解法在碳纳米管(CNTs)上制备了具有Mn-N3活性位点的嵌入在石墨氮化碳(g-C3N4)的Mn SACs(Mn-C3N4/CNT),碳纳米管的加入改善了g-C3N4的导电性,可用于高效的CO2RR催化。要点二:在0.44 V的低过电位下,制备的Mn-C3N4/CNT催化剂在水溶液中表现出98.8%的CO FE,jCO为14.0 mA cm-2,表现出优于文献报道的所有Mn SACs的性能。有趣的是,jCO在离子液体(IL)电解质中得到了进一步的改善。要点三:利用原位X射线吸收光谱和密度泛函理论(DFT)的计算,以研究Mn-C3N4/CNT上的CO2吸附,活化和转化过程,结果表明,在g-C3N4中与Mn中心配位的三个N原子可以大大改善Mn SACs在CO2RR中的性能。

通讯作者介绍:

  张锁江,中国科学院院士,中国科学院过程工程研究所所长,中国科学院大学化工学院院长,中国化工学会副理事长,中国化工学会离子液体专业委员会主任。国家杰出青年科学基金获得者,“973”首席科学家,英国皇家化学会会士。  1994年于浙江大学化学系获博士学位,之后进入北京化工大学做博士后,1995年获日本文部省奖学金与小岛和夫教授合作开展研究,1997年受聘于日本三菱化学公司,2001年到过程所工作,2008年起先后任中科院过程工程所常务副所长、所长,2017年起任中国科学院大学化工学院院长。  主要从事离子液体、绿色过程、系统集成等方向的研究。相关研究成果在JACS、Angew Chem、Chem Rev、Chem Soc Rev、AIChE J等重要学术刊物上共发表SCI论文350余篇, SCI他引12000余次,H-Index 60;编写中英文书籍8部;获授权发明专利120余件。担任Green Energy and Environment(GEE)、《过程工程学报》主编,IEC Res、Green Chem等国际期刊编委。创办全国离子液体会议及亚太离子液体大会,并多次组织学术会议并担任会议主席/副主席,多次应邀作大会或主题邀请报告。获国家自然科学二等奖、中科院科技促进发展奖、侯德榜化工科技成就奖等多项奖励。  张香平,中国科学院过程工程研究所研究员、博士生导师,2014年获国家杰出青年基金资助,任国家重点研发计划项目负责人。研究方向为离子液体/材料开发、气体分离、CO2绿色转化及资源化利用、过程模拟与优化、绿色度分离及绿色过程系统集成等。2002年获大连理工大学博士学位,2002-2004在中科院过程工程所做博士后,之后留所工作至今,期间在挪威科技大学从事CO2减排与集成研究。  近年来主持或主持完成国家自然基金重点项目、国家863项目、973课题、国家重点研究计划、北京市自然基金重点等项目多项。迄今发表SCI论文150余篇,授权发明专利50余项;编著书和章节3本;应邀在国际会议作大会及主题报告20余次。获国家自然科学二等奖(排名三)1项,省部级科技奖三项。2013年获中科院“第四届十大杰出妇女”提名奖,2016年获侯德榜化工科技创新奖。

文章链接:

A Mn-N3 single-atom catalyst embedded in graphitic carbon nitride for efficient CO2 electroreductionhttps://www.nature.com/articles/s41467-020-18143-y

 

文章来源:科学材料站


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